中红外双光梳光谱检测系统因其高分辨、高灵敏、快速测量的特性为极低浓度气体的标定带来了革新技术。目前产生相干双光梳系统的技术主要有三种：锁模激光器、电光调制和非线性光学微谐振腔。
近年来，单腔双波长激光器，或称“单腔双梳”技术备受关注。在单个锁模激光谐振腔内加入调制元件，使得谐振腔内两个波长同时起振，从而输出两列重复频率略有差异的脉冲序列，用以替代两台锁模激光器。由于两个波长共腔产生，两者间的共模噪声得到了很好地抑制，两列脉冲间的相对频率稳定性高，无需外部锁相系统，脉冲间重复频率差值的频率抖动量标准差就能降低至5.1 mHz，为双光梳系统提供了结构简单、成本低廉、体积小巧、稳定性高的可靠光源。
据麦姆斯咨询报道，近期，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室和精密光学重庆市重点实验室的联合科研团队在《光子学报》期刊上发表了以“基于双波长激光器的集成化中红外双光梳系统（特邀）”为主题的文章。该文章第一作者为杨梅，通讯作者为刘婷婷博士后和闫明研究员，闫明研究员主要从事精密光谱测量与相干光学成像方面的研究工作。
(资料图)
本文用单腔双波长激光器输出的异步双波长脉冲替代两台锁模激光器，结合非线性差频技术，发展了集成实用化的中红外双光梳系统。
实验装置
基于单腔双波长激光器的中红外双光梳系统包括全保偏光纤结构掺镱双波长激光器、多级级联光放大器、光学差频模块及长光程气体吸收探测模块，整体实验装置如图1（a）所示。
基于非线性放大环形镜（NALM）锁模的全保偏掺镱双波长激光器由一个非线性环和一个Lyot滤波器通过光纤分束器（CP2）桥接而成，其中非线性环部分由980/1030 nm波分复用器（WDM1）、掺镱增益光纤（YSF1）、光纤分束器（CP1）与非互易性相移器构成，而光纤耦合镜（COL1&2）、四分之一波片（QWP）、全保偏光纤与光纤反射镜（OFM）组成的Lyot滤波器则充当了NALM腔的线性臂部分。谐振腔的Out.1输出端用于光谱监测，Out.2输出端则用于锁模状态与输出功率监测。在非线性环内，最大功率400 mW的976 nm泵浦光沿WDM1的泵浦端耦合进1 m的全正色散保偏掺镱增益光纤（YSF1，Nufern，PM-YSF-HI）中，受激辐射产生的1030 nm激光脉冲在谐振腔内传输。环内的非互易相移器能为正反传输两束光提供π/2的线性相移，同时，为增大非对称性，环内顺时针传输的脉冲先经过4.4 m的负色散单模光纤，再进入YSF1中进行功率放大；而逆时针传输的脉冲则先经过0.9 m的负色散单模光纤，再进入YSF1中进行放大，非对称放置的增益光纤能为两束光引入非线性相移。对于NALM锁模的“9”字型腔来说，当总相移量达到π的奇数倍时，腔内损耗最小，激光器可实现锁模。在线性臂中，COL1与CP2之间的尾纤长度为0.27 m，而工作距离为30 cm的光纤耦合镜对、四分之一波片、43 cm的保偏光纤（PM980-XP，Nufern）及双轴工作的光纤反射镜共同构成了保偏Lyot滤波器。
图1 中红外双光梳系统示意图
如图1所示，中红外双光梳系统的双波长激光器、级联光纤放大器部分均采用光纤及光纤器件直接熔融耦合的方式连接，光纤结构具有良好的柔绕性和集成性。谐振腔中的光纤耦合镜对可采用角度偏差胶合的方式，空间距离可缩短至<1 cm。光学差频模块则采用空间结构，出于对系统集成度的考量，所用透镜焦距仅有11 mm。掺镱双波长激光器、级联光纤放大器、光学差频模块可集成在3U 机箱内。对比于其他集成化双光梳系统，2014年，NIST实验室运用车载双光梳系统在km级开放光程中实现了遥感，但其系统依赖于两套独立光学频率梳源及配套锁相环实现，未体现出简易性和集成度方面的优势。本文基于单腔双波长激光器搭建的中红外双光梳系统为简化其系统结构，减小体积，降低成本提供了可行方案。
系统性能表征
实验装置中的双波长激光器可通过泵浦功率调谐实现单波长锁模与双波长锁模的切换。当泵浦功率增加到~150 mW时，锁模呈现单波长多脉冲状态，逐渐将泵浦功率降低至~85 mW，可实现单波长单脉冲锁模。由于1034 nm与1039 nm的透射率相近，锁模脉冲的中心波长具有随机性，旋转四分之一波片的角度，可实现两个波长的切换。Lyot滤波器的多峰透射特性允许多个波长在谐振腔内同时起振，为双波长甚至多波长锁模提供了必要条件。当泵浦功率增加到~180 mW时，腔内能量足以支持两个波长脉冲起振，激光器工作在双波长多脉冲状态，泵光功率降低至~90 mW，可获得稳定的双波长双脉冲锁模，其中心波长分别为1034 nm与1039 nm，光谱数据如图2（a）所示，每个波长的3 dB谱宽~1.6 nm。由于Lyot滤波器其他通带的自发辐射无法完全抑制，所以在1034 nm与1039 nm的相邻通带内仍存在微弱的光谱成分。图2（b）为射频分析仪（KEYSIGHT，N9320B）记录的双波长脉冲射频域信号。由于腔内色散影响，双波长脉冲的群速度不同，因而其重复频率会存在微小差异，射频频率分别为25.5205 MHz与25.5217 MHz的主峰信号验证了双波长脉冲的异步特性。
图2 输出双波长脉冲特征图
为验证底层双光梳光源脉冲间的相对稳定性，对双波长脉冲的重复频率及其差值进行了测量。谐振腔输出的双波长脉冲经由光栅与反射镜的组合进行分光，并由两个高速光电探测器（FPD 510-FS NIR）分别测量其重复频率的变化。图3记录了10 h内双波长脉冲各自重频偏移与相应的重复频率差。如图3所示，黑线和蓝线分别为1040 nm和1034 nm脉冲重复频率漂移曲线。在10 h测量时间内，由环境扰动引起的脉冲重复频率偏移量约为60 Hz，且两个波长脉冲的重复频率同步下降。红线为相应的重复频率差值，其最大偏移量约为3.5 Hz。在1 Hz的采样频率下，双波长重复频率差的标准差为0.45 Hz。无需外部锁相环，重复频率差的漂移量较双波长脉冲各自重频漂移量小1~2个量级，说明实验采用的单腔双波长激光器可以很好地抑制共模噪声，并在较长时间范围内保持良好的脉冲相对稳定性。
图3 双波长脉冲重复频率长期稳定性
脉冲间的高相干性是构成双光梳测量系统的必要条件。为了验证单腔双波长激光器输出脉冲间的相干性能，我们利用平衡探测器、高速示波器、频谱分析仪搭建相干性测试链路，测量并记录了双波长脉冲的时域拍频信号与频域拍频包络。
用平衡光电探测器（Thorlabs，PDB410C）接收谐振腔Out.1端输出的脉冲光，电信号经低通滤波器（LPF：DC-15 MHz）滤波后送入示波器（Teledyne LeCroy，HDO6104A），此示波器兼具时域与频域分析功能。将示波器采样时间设为5 ms，采样频率设为1 GHz时，示波器可在时域上探测到脉冲干涉信号序列，如图4（a）所示，其周期约为840 μs，与1.18 kHz的重频差相对应。图4（a）中插图为0时刻附近展开的单个时域干涉包络，蓝色为单次采样值，红色为200次平均值，将单次采样值进行傅里叶变换（FFT）后，即可得到脉冲干涉的频域包络信号。图4（b）比较了单次采集的频域干涉信号包络（黑）与FFT变换后的射频信号（红），两者迹线趋于一致。图4（c）为图4（b）中~11.6 MHz附近蓝框内展开后获得的拍频梳齿信号，梳齿间隔等于1.18 kHz的重复频率差，梳齿信号信噪比超过25 dB。受限于示波器的分辨率，读取到每根梳齿半高宽在12 Hz。高信噪比的拍频梳齿信号证明了双波长脉冲序列之间的高相干性，而梳齿的窄线宽特性则证实了单腔双波长激光器的高稳定、低噪声性能。
图4 双波长脉冲拍频信号图
以高相干、高稳定、低噪声的单腔双波长激光器为光源，将其功率放大后与1550 nm连续光非线性差频，发展出集成化的中红外双光梳系统。单腔双波长激光器输出的种子脉冲平均功率仅有1 mW，为避免因种子脉冲过于微弱，而在放大中引入大量自发辐射噪声，在实验中采用两级前向预放大与一级主放大级联的结构，将种子光脉冲功率逐级提升，以维持脉冲之间的高相干性。预放大器与主放大器均采用全保偏光纤结构，增强了系统的环境免疫性。与前向预放大中各采用1 m的单模掺镱增益光纤不同，在主放大器中，采用双包层结构的掺镱光纤作为增益介质，进行脉冲功率的提升。双包层结构有利于承载更高功率的脉冲，当主放泵浦光功率增加至3.5 W时，级联放大器可将双波长脉冲的平均功率提升至1.1 W。在放大过程中，由于多种非线性效应的综合影响，例如自相位调制、交叉相位调制等，种子脉冲的输出光谱不断展宽，同时，由于光纤对1 μm激光呈现正色散特性，脉冲宽度不断增加。图5（a）为记录的功率衰减后的主放大输出光谱。对比于图2（a）可以看出，1034 nm与1039 nm的光谱均被展宽，两个波长的光谱重叠部分增加，光谱较为连续，在非线性效应的作用下，放大后光谱的3 dB带宽超过20 nm。产生中红外激光的技术手段有多种，例如利用增益介质直接泵浦产生或利用非线性频率变换技术间接产生等。本实验中，采用1030 nm的激光脉冲与1550 nm的连续激光在PPLN中非线性差频的方式来产生中红外激光，此种方法的优势在于产生的中红外激光光谱较宽、转化效率高，且中红外的光谱覆盖范围可以通过波长调谐技术扩展。将放大后的激光通过准直透镜耦合至非线性差频模块中，激光脉冲与1550 nm附近的连续激光在二向色镜（DM）处合束，共同进入PPLN晶体。为提高中红外激光的转化效率，PPLN晶体的温度精确控制在了125 ℃。连续激光器的线宽<10 kHz，其中心波长可调谐。图5（b）为连续激光中心波长调节到1549.315 nm时，记录的中红外激光光谱。产生的中红外激光平均功率大于3.5 mW，光谱处于多种气体的特征吸收带且范围超过50 nm，可为多种气体多个吸收峰的同时成谱检测提供良好光源。
图5 不同位置的双波长脉冲光谱图
根据朗伯-比尔定律，气体分子对光的吸收强度与气体浓度及相互作用长度成正比。因此，在PPLN晶体后，放置了一个多通长光程气体池。气体池由两面高反射镜组成，经过精确的光路调整，中红外激光在气体池中来回反射50次后才出射，可将气体与激光的接触光程增长至10 m，更有利于极低浓度气体检测。值得注意的是，对于双波长脉冲来说，其光谱重叠部分相干性较强。对于非线性差频产生的中红外激光来说，其中心波长附近相干性强，而边带部分相干性则较弱。中红外激光的边带部分会引入噪声，增加拍频包络探测的基底，降低梳齿信号的信噪比。因此，在气体池出射端，用衍射光栅将中红外激光按波长空间分布，并结合光阑取出中心部分，滤除边带部分，即可实现光谱滤波。
用碲镉汞探测器测得滤波后的频域拍频包络信号，如图6所示。将2.6 MHz附近的包络展开，可得到图6插图中的中红外双光梳拍频梳齿信号。与图4（c）比较，可看出梳齿信号的频率间隔、信噪比及线宽没有明显劣化，说明中红外双光梳保持了底层双光梳的相干性。由此，我们以1030 nm的单腔双波长激光器为光源，通过非线性差频技术将其输出波段频率转换至中红外，发展了集成化的中红外双光梳系统，且中红外双光梳能保持底层双光梳的高相干性，为复杂环境下的高灵敏微量气体检测提供了良好光源。
图6 中红外拍频梳齿频谱图
结论
中红外双光梳技术兼具光谱技术的高分辨、高精度，双光梳技术的快速测量、高灵敏与中红外波段特征指纹谱特性，为极低浓度的气体分子标定提供了革新手段。目前构建中红外双光梳系统的技术手段存在结构复杂、成本昂贵、梳齿根数少、实用性不强等难题。针对上述问题，本文搭建了基于NALM锁模的全保偏单腔双波长激光器，以其输出的异步双波长脉冲替代两台锁模激光器作为简易的双光梳光源。通过在谐振腔内构建多通带Lyot滤波器，激光器可输出1034与1039 nm的双波长脉冲，其重复频率差为1.18 kHz。以此作为种子脉冲，利用级联放大技术，在引入较低噪声的情况下，将激光器输出脉冲的平均功率逐级从1 mW提升至1.1 W。放大后的激光与1549.315 nm的连续光合束后，在PPLN晶体内非线性差频，将激光器输出波段拓展至中红外。通过精确晶体控温及准相位匹配调制，产生中红外激光的功率可达3.5 mW。为验证双光梳系统的相干性，分别测量了1 μm与3 μm波段双光梳的拍频梳齿信号。比较来看，非线性差频产生的中红外双光梳拍频梳齿信号的频率间隔、线宽及信噪比无明显劣化，可保持底层双光梳特性。本文以单腔双波长激光器为基础，结合非线性差频技术，发展了集成化的中红外双光梳系统，体积小、成本低、结构简单，能为复杂环境下极低浓度的气体检测提供可行方案。
这项研究获得国家自然科学基金（62035005）、上海市市级科技重大专项（2019SHZDZX01‒ZX05）和重庆市自然科学基金（2022NSCQ‒JQX1103）的资助和支持。
DOI: 10.3788/gzxb20235203.0352107
